Kristallbaufehler und Metall-Halbleiter Grenzflächen von (Bi,Sb)2(te,Se)3-Materialien für die Peltierkühlung


Diplomarbeit, 2001

128 Seiten, Note: 1.7


Leseprobe


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Kapitel 1 Einleitung Seite 1

1.1 Seebeck- und Peltiereffekt

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Abbildung 1.1 : Seebeckeffekt Der Aufbau besteht aus zwei verschiedenen Materialien, die in Kontakt gebracht werden (siehe Abb 1.1). Beim Seebeckeffekt wird durch Erwärmung der einen Kontaktstelle von Material X mit Material Y eine elektrische Spannung U erzeugt. Angenommen sei daher ein offener Schaltkreis, also T , wobei S der Materialabhängige Seebeck- J 0 und E=S = ∇

koeffizient ist, dann gilt

T c A B 0 B A T T

(1.1) ∂ ∂ E Y dx E X dx E Y dx = S X dx S Y dx= S X S Y dT

∫ ∫ ∫ ∫ ∫ ∫ φ = ( ) x x

∂ ∂ 0 A B A B T h

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Abbildung 1.2 : Peltiereffekt Beim Peltiereffekt wird, umgekehrt zum Seebeckeffekt eine elektrische Spannung an den Aufbau angelegt. Die transportierte Energie pro Zeiteinheit ist P = xy · I mit xy = T · Sxy. Π Π

Da nun auf Grund der Unterschiedlichen Peltierkoeffizienten der Materialien X und Y sich ein verschiedener Wärmestrom ergibt erhält man Unstetigkeitsstellen an den Kontaktstellen A und B, an denen somit Energie von aussen aufgenommen oder abgegeben werden muss.

Kapitel 1 Einleitung Seite 2

Q=( I (1.2)

X Y Π Π )

1.2 Grundlagen des Seebeck- und Peltierkoeffizient

Beim Seebeck- und Peltiereffekt handelt es sich um Nichtgleichgewichtszustände, für deren Beschreibung die linearisierte Boltzmann'sche Transporttheorie herangezogen wird. Diese beschreibt die Änderung der Verteilungsfunktion der Elektronenzustände im Zeitverlauf von t nach t+dt durch 3 Prozesse : Ladungsträger wandern mit der Geschwindigkeit v(k).

Unter der Wirkung äusserer Felder besetzen die Ladungsträger, die zur Zeit t Zustände (k-dk/dt)dt innehatten die Zustände k

Durch Streuprozesse werden Ladungsträger aus anderen Zuständen k' in einen betrachteten Zustand k gebracht oder aus diesem Zustand in andere Zustände k' überführt. [Weißmantel]. Die Thompson Beziehung

Π

S (1.3) =

T die im folgenden verwendet wird gilt nur für skalare Petier-/Seebeckkoeffizienten. Da diese Koeffizienten im Fall von anisotropen Kristallen Tensoren sind, muss diese Beziehung geändert werden. Dann gilt T S ij (1.4) = Π ji

d.h. die transponierten Komponenten müssen zueinander in Beziehung gesetzt werden. Im folgenden wird die Theorie des Seebeck- und Peltierkoeffizienten im nichtentarteten

Halbleiter, wie Silizium oder Germanium beschrieben. Hierzu wurden von Geballe und Hull Experimente durchgeführt [Geballe] und die Ergebnisse durch Herring theoretisch

beschrieben [Herring] worden. Diese Beschreibung wird in den folgenden zwei Kapiteln zitiert. Die Nummerierung der entsprechenden Gleichungen in [Herring] sind in eckigen Klammern angegeben.

1.2.1 Elektronischer Anteil zum Seebeck- und Peltierkoeffizient im nicht entarteten Halbleiter

Für einen nicht entarteten Halbleiter ergibt sich der elektronische Anteil zu e E F E b E T [2] (1.5)

e Π = ∆

wobei E F die Fermi-Energie, E b die Leitungsbandkantenenergie oder

Kapitel 1 Einleitung Seite 3

wobei m * die effektive Masse und N ein statistischer Gewichtungsfaktor, der von der

ν

Bandstruktur abhängt, ist, ergibt sich

ln [ 2 N ]

3

E F E b * kT

Gleichung (1.5) mit Gleichung (1.7) kombiniert ergibt den Seebeckkoeffizient zu 86.2 [ ln 4.7⋅10 15 ln T ]

E T * 3 m 3

[4](1.8) Q e n,T ln

( ) = ∓ n

Der Seebeckkoeffizient hängt also somit von der Ladungsträgerdichte, sowie der E T bestimmt werden. Die Änderung f (1) der Termperatur ab. Nun muss noch

Verteilungsfunktion der Elektronenzustände f(K,x) durch ein elektrisches Feld im Rahmen der Störungstheorie 1.Ordnung und einer Relaxationszeit e , die für die Streuung der

τ

Ladungsträger verantwortlich ist, ergibt sich 1) 0) 0 f E f E v f [5] (1.9) ( ( ( ) ∝ τ ∝ τ e e K K

Für einen kubischen Kristall zum Beispiel erhält man dann v 2 EE b

) τ 〉 〈 ( e E T [6] (1.10) ∆ =

Beispiele für r sind Streuung an langwelligen Phononen mit r= -1/2 und Streuung an ionisierten Störstellen (Cornell-Weißkopf Streuung) mit r=3/2. In Abbildung 1.3 ist der elektronische Anteil des Seebeckkoeffizienten Q e mit der gestrichelten Linie aufgetragen.

Kapitel 1 Einleitung Seite 4

1.2.2 Phononischer Anteil am Seebeck- und Peltierkoeffizient

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Abbildung 1.4 : Schematische Darstellung des Abbildung 1.3 : berechneter elektronischer See- Atneils beckkoeffizient (gestrichelte Linie) sowie experimen- tell bestimmter von Germanium

[Herring] für eine Ladungsträgerkonzentration von

1,5 . 10 14 Überschussakzeptoren und einem m * /m von

0,6 betrug Der gerechntet Seebeckkoeffizient weicht

stark von dem experimentell bestimmten bei tiefen

Temperaturen ab

Da nun der berechnete von dem gemessenen Seebeckkoeffizient bei tiefen Temperaturen stark abweicht (siehe Abb. 1.3), muss ein zweiter Mechanismus des Energietransportes herangezogen werden, nämlich Energietransport durch Phononen (Phonon-drag). Der gesamte Seebeckkoeffizient ergibt sich dann durch Addition des phononischen Anteils und des elektronischen Ateils zu S ges S e S p (1.12) = Der Phononische Anteil des Peltierkoeffizienten wird in Abb. 1.4 schematisch verdeutlicht. Von den Ladungsträgern wird ein Impulsanteil f an das Phononensystem übergeben (dar- α

gestellt durch den Wasserhahn). Zuerst werden die Moden mit kleinem q aufgefüllt (oberer Behälter). Diese verlieren ihren Impuls durch Grenzflächenstreuung (oberer Behälter, linkes Loch) und durch Phononen-Phononen Streuung an Moden mit höheren q (oberer Behälter, rechtes Loch). Diese Moden verlieren weiter Impuls durch Umklapp-Streuung, Dotiera- tomstreuung und Oberflächenstreuung (unterer Behälter, rechtes Loch).

Kapitel 1 Einleitung Seite 5

j= N q , q , v q , [10] (1.14) ( α ) ħ ω ( α ) ( α ) q, α

Wobei v die Gruppengeschwindigkeit ist. Wenn wir nur akustische Phononen betrachten, die bei tiefen Temperaturen vorzugsweise angeregt sind, kann man q, cq, q, mit c

ω ω α α = α α

als Phasengeschwindigkeit setzen. Wenn der Kristall elastisch isotrop angenommen wird kann man weiterhin vq, =c q/q setzen. Damit ergibt sich

α α α

2 2 2 2 j≈ N q , q c P l c l P t c t P l P t c m [11] (1.15) ( α ) ( ħ ) = = ( ) q, α α

Mit c m als gemittelter Schallgeschwindigkeit. P sind die Gesamtimpulse wobei die Indizes

α

l und t longitudinal und transversal bedeuten. Der Gesamtimpuls bleibt daher durch Stöße mit Ladungsträgern und Phononen-Phononen Stößen, auch vom Umklapp-Typ, erhalten. Wenn wir Rq, als den Impuls, der in den Schwingungszustand q pro Zeiteinheit vom

α α

Elektronensystem übergeben wird und pq, als den Kristallimpuls dieses Schwingungs- α α

zustandes betrachten, kann man die folgende Gleichung aufstellen

[18] (1.16) 0) p q , p q , q , R q , ( ( α ) ( α ) = τ ( α ) ( α )

Da die freie Weglänge der Phononen für verschiedene Wellenlängen stark variiert, muss für jeden Schwingungszustand eine verschiedene Relaxationszeit verwendet werden. P ist

α

somit 3 3 P p q, d q q, R q , d q [19] (1.17) ∫ ∫ p = ( α ) = τ ( α ) ( α ) α

wobei p die Relaxationszeit der Phononen ist.

τ

Im Rahmen der Störungstheorie 1.Ordnung der Ladungsträgerverteilungsfunktion und der Übergangswahrscheinlichkeit W a eines Phonons vom Zustand K in den Zustand K+q durch Absorption eines Phonons oder der Übergangswahrscheinlichkeit W e eines Phonons vom Zustand K in den Zustand K-q durch Emmission eines Phonons ergibt sich

Kapitel 1 Einleitung Seite 6

2 K 2 h q K 2m * k T 1) ( ) R q q dN q f W e W a d K BJ q K e KdK [22-25] (1.18) ( [ ] ∝ τ ( ) ∫ ∫ ( ) = ħ [ ] ∝ e dt

e q

2

wobei J die elektrische Stromdichte und B eine Konstante ist. R(q) entspricht sozusagen dem Impuls der sich durch die Wahrscheinlichkeit, das ein Elektron seinen durch das elektrische Feld aufgenommenen Zusatzimpuls an ein Phonon des Schwingungszustandes q abgibt, ergibt.

Die Energieflussdichte j ist mit der elektrischen Stromdichte J folgendermassen verknüpft 2 f c m τ pm [15](1.19) j=± J

μ wobei f der Anteil des Impulses der Ladungsträger, der an Phononen abgegeben wird, die μ

Ladungsträgermobilität und pm die mittlere Relaxationszeit der Phononenstösse ist. τ

B kann somit bestimmt werden, indem f

3 2 R q , d q J (1.20) ( π ) ( α ) =

μ berechnet wird. Nun zur Relaxationszeit q, . Für die Annahme von Phononen-Phononen Stößen ohne τ τ α α

Oberflächenstreuung kann man folgenden Ausdruck benutzen 1

3sγ q 2s q , A T [36] (1.21) ( α ) =

α τ s und sind Variablen die den Relaxationszeitterm auf verschiedene Streuprozesse, ver- γ

chieden starke Dotierung und verschiedene Kristallsysteme anpassen, A der Phonon- α

Phonon Wechselwirkungskoeffizient.

Mit den Gleichungen (1.18) und (1.21) in (1.15) eingesetzt ergibt sich der Seebeckkoeffizient zu 2 1s c m f K Π 〈 τ 〉 p e α S p T α α [38] (1.22) ( ) = =

T s 4sγ 3 α 2 2s) A T K ( μ 〈 τ 〉 e α

wobei die eckigen Klammern die Mittelung über die Maxwell-Verteilung darstellen. f ist der Anteil des Impulses der Ladungsträger, der an die Phononen der Polarisation α

α

abgegeben wird, ist. S hängt hier von Temperatur ab und variiert somit wie T mit = η

(7/2) für den idealen Fall s=γ=0. Durch Dotieratomstreuung wird nochmals gesenkt. η

Durch einen Streuprozess von Phononen an Dotieratomen und deren Spannungsfeld können

Kapitel 1 Einleitung Seite 7

3 k

A l [64] (1.23)

2 c 3 h

ρ

Mit der Dichte .

ρ

Durch die begrenzte Größe des Elements und die, im Gegensatz zu den Ladungsträgern, wesentlich grössere freie Weglänge der Phononen erhält man ausserdem Oberflächenstreuung der Phononen, wodurch der Seebeckkoeffizient S(T) durch eine Asymptode der Form L

Asymptote S p T f l c ml f t c mt [42] (1.24)

( ) = ∓ ( ) ( ) T

μ begrenzt wird. f l und f t sind die Impulstanteile, die die Ladungsträger an longitudinale und transversale Moden verlieren.

1.2.2.1 Zusammenfassung

Der elektronische Anteil des Seebeckkoeffizienten hängt von der Ladungsträgerdichte sowie der Temperatur ab, da er sich durch die Elektronenzustandsverteilungsfunktion und deren zeitlichen Änderung, sowie der der Bandstruktrur des Materials ergibt. Im Fall von Germanium wurde gezeigt, dass der Seebeckkoeffizient sich aus einem elektronischen Anteil, sowie einem phononischen Anteil zusammensetzt. Die Phononen tragen hier bei tiefen Temperaturen zum Energietransport bei. Der phononische Anteil des Seebeckkoeffizienten S hängt von Temperatur ab und variiert wie T mit = (7/2) für

η

den idealen Fall ohne Dotierstoffatomstreuung. Durch die begrenzte Grösse des Peltierelements und die grosse freie Weglänge der Phononen kommt es zur Oberflächenstreuung der Phononen, die den Seebeckkoeffizienten S(T) asymtotisch begrenzt. Höhere Dotierstoffatomkonzentrationen schwächen den Phonon-drag Effekt ab, da die Phononen an den Dotierstoffatomen und deren Spannungsfeld streuen.

1.2.3 Vergleich der Theorie für nichtentarteten Halbleitern mit Bi 2 Te 3 Die oben gezeigte Grundlagen gehen von nicht entarteten Halbleitern und elastisch

Kapitel 1 Einleitung Seite 8

1.3 Aufbau eines Peltierelements

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Abbildung 1.5 : Aufbau eines komerziellen Peltierelements Die technische Realisierung eines Peltierelements sieht man in Abb.1.5. p-Typ und n-Typ Halbleiter mit hohem Seebeckkoeffizienten werden meanderförmig durch Metallplättchen verbunden. Diese werden an eine Gleichstromquelle angeschlossen. Man erreicht somit einen seriellen elektrischen Strom, und einen parallelen Wärmestrom. Die Warmseite wird durch einen Kühlkörper bei möglichst konstanter Temperatur gehalten.

1.3.1 Wirkungsgrad von Peltierelementen

Abbildung 2.1 zeigt die die Wärmeströme in einem Peltierschenkel. Die Wärmeleitung, der Volumenwiderstand sowie der Kontaktwiderstand wirken dem Peltiereffekt entgegen. Dies ist in den Gleichungen 1.25 wiedergegeben. Daher müssen der Kontakt- sowie Volumenwiderstand klein, die Wämeleitfähigkeit und der Seebeckkoeffizient groß sein für einen hohen thermoelektrischen Gütefaktor Z und somit einer hohen Temperaturdifferenz. 1

2 RJ 2 R k Q 1 SJT 1 J K T 0 T 1

2 = ( )

1

2 RJ 2 R k Q 0 SJT 0 J K T 0 T 1

2 = ( ) (1.25)

2 T 1 2 2 2 S S 1 S

2 2 mit Z= T max 1 T 1 Z T 1

2KR 2 2κ ∆ = = =

k ρ ρ 2κ(ρ

l ) [Metzger]

S : Seebeckkoeffizient, J : elektrische Stromdichte, R : Volumenwiderstand,

Kapitel 1 Einleitung Seite 9

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Abbildung 2.1 . Wärmeströme im

Peltierschenkel

[Metzger] 2 Bi 2 Te 3

2.1 Einheitszelle von Bi 2 Te 3 Kristallographische Daten in Bi 2 Te 3 :

Bi 2 Te 3 ist ein trigonales (rhomboedrisch) Material und hat die Raumgruppe R 3 m . Die Gitterkonstanten sind c=3,04nm und a=0,438nm. Es ist pseudohexagonal indiziert und hat die Auslöschungsbedingungen -h+k+l=3n mit n=0,1,2,... Die Basis besteht aus 1 Te II (0,0,0) 2 Bi ±(x,x,x) 2 Te I ±(y,y,y) Atomen mit x=0,399Å und y=0,792Å. Bindungen in Bi 2 Te 3 : Te II - Bi : Kovalente sp3 d2 Bindung

Kapitel 2 Bi2Te3 Seite 10

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Van-der-Waals Bindung 3.04 nm

c-Achse

Van-der-Waals Bindung

Abbildung 2.2 : Einheitszelle von Bi2Te3 in [100] Projektion

Kapitel 2 Bi2Te3 Seite 11

(0 1 0)

[0 1 0]

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(-1 -1 0)

(1 0 0)

[1 0 0] [-1 0 0]

(1 -1 0) (-1 0 0)

[0 -1 0] [-1 -1 0]

(0 -1 0) Abbildung 2.3 : Realraum- und Reziprokraumrichugen in

der Basalebene

2.1.1 Dotierung von Bi 2 Te 3

Bei den p-dotierten Phasen von Bi 2-x Sb x Te 3 wird Bi durch Sb partiell ersetzt. Die Auswirkungen dieser partiellen Ersetzung sind : erniedrigt die Gitterwärmeleitfähigkeit durch zusätzliche Streuung der Phononen beeinflusst nicht die Ladungsträger da nur Te - Untergitter zum Ladungstranport beiträgt reduziert den Seebeck-Koeffizienten maximale Konzentration von Sb 2 Te 3 : 75 mol.% [Strähle]

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3.04 nm

Abbildung 2.6 : Auszug aus

Abbildung 2.4 : n - dotiertes Bi2Te3 Abbildung 2.5 : p -dotiertes Bi2Te3 dem Periodensystem für die

TeII wird partiell durch Se ersetzt Bi wird partiell durch Sb ersetzt Elemente Bi, Sb, Se, Te

Kapitel 2 Bi2Te3 Seite 12

Absinken des spezifischen Widerstands. [Strähle]

2.1.2 Daten von Bi 2 Te 3

Bi 2 Te 3 hat einen temperaturabhängigen Seebeckkoeffizienten der bei Raumtemperatur bei ungefähr 200μV/K liegt, einen spezifischen Volumenwiderstand von 1mΩcm. Die Wärmeleitfähigkeit beträgt ungefähr 1W/mK. Die Ladungsträgerdichte bei n- und p-dotiertem Bi 2 Te 3 liegt bei 10 18 -10 19 1/cm³.

Bi 2 Te 3 ist elastisch anisotrop. In Abbildung 2.7 erkennt man, dass Leitungsbandkante sowie Valenzbandkante sehr nahe am Fermilevel liegen und es daher möglich ist, dass durch Verspannungen des Materials, also einer Dehnung der Brioullinzone, sowohl n als auch p leitendes Bi 2 Te 3 entstehen kann. In dem Seebeckkoeffizient/Temperatur Diagramm (Abbildung 3.1) erkennt man dass sich das Maximum des Seebeckkoeffizienten bei unterschiedlicher Tellurkonzentration zu höheren Temperaturen verschiebt. Der Seebeckkoeffizient zeigt nur eine sehr geringe Anisotropie (Abbildung 3.2).

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Abbildung 2.7 : gerechnete Bandstruktur von

Bi2Te3

[Börnstein]. Die Leitungsbandkante sowie die

Valenzbandkante liegen nahe am Fermilevel.

Kapitel 2 Bi2Te3 Seite 13

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peratur.

Abbildung 3.1 : Seebeckkoeffizient in Abhängigkeit der Temperatur

Gefüllte Punkte : S||∇ T

für verschiedene Tellurkonzentrationen.

leere Punkte : S T ⊥ ∇ Gestrichelte Linien sind p-Typ Proben, durchgezogene Linien n-Typ

[Börnstein]. Der Seebeckkoeffi- S T ⊥ ∇

zient zeigt nur geringe Aniso- [Börnstein]. Das des Seebeckkoeffizienten bei unterschied-

licher Tellurkonzentration verschiebt sich zu höheren Temperaturen

3.1 REM und EDX

Das Rasterelektronenmikroskop bietet die Möglichkeit die Oberfläche von Proben mit hoher Vergrösserung zu untersuchen. Dabei ist besonders der große Bereich möglicher Vergrösserungen und die gegenüber dem Lichtmikroskop sehr große Tiefenschärfe attraktiv. Die meisten REMs bieten auch die Möglichkeit direkt die chemische Zusammensetzung der Probe auf der μm-Skala mit einem angeflanschten EDX-Detektor zu bestimmen.

Beim Rasterelektronenmikroskop wird ein Elektronenstrahl mittels einer Rastereinheit über die Probe geführt. Dabei ist zu jedem Zeitpunkt die Position des Strahls bekannt. Der Elektronenstrahl löst in der Probe Sekundärelektronen aus indem er Atome der Probe ionisiert. Weiterhin entstehen Röntgenstrahlen und Augerelektronen. Ein Teil der ursprünglichen Elektronen wird zudem rückgestreut. Aus diesen vielfältigen Wechselwirkungsprodukten werden meistens die Sekundärelektronen zur Bildgebung verwendet. Die Sekundärelektronen werden dann von einem Sekundärelektronendetektor registriert. Die Helligkeit einesBildpunktes hängt dann von der der Sekundärelektronen ab. Mit der bekannten Position des

Kapitel 3 Grundlagen der verwendeten Geräte Seite 14

3.2 ESMA (Elektronenstrahl Mikrosondenanalyse)

Um genauere Informationen über die quantitative Zusammensetzung der Probe zu bekommen, benutzt man wellenlängendispersive Kristallspektrometer. Das Kristallspektrometer besteht aus einem beugenden Kristall und einem mit einem Zählgas (90 % Ar + 10 % Methan) gefüllten Proportionalzählrohr. Die von der Probe emittierte Röntgenstrahlung trifft je nach Stellung des beugenden Kristalls unter einem bestimmten Glanzwinkel auf die Netzebenen des Kristalls und wird nur dann vom Kristall reflektiert, wenn die Wellenlänge der Röntgenstrahlung die Braggsche Bedingung erfüllt.

Eine qualitative Analyse, d.h. eine Untersuchung, welche Elemente in einer Probe vorliegen, erfolgt dadurch, daß man den Spektrometerkristall zusammen mit dem Zählrohr in unterschiedliche Positionen bringt (manuelle oder motorgesteuerte Variation des Kristall winkels) und die Impulse, die das Zählrohr registriert, aufzeichnet. Für jede Wellenlänge des emittierten charakteristischen Röntgenspektrums wird auf diese Weise bei einem

Kapitel 3 Grundlagen der verwendeten Geräte Seite 16

3.3.1 Wellenvektor

e z Ein einfallender Elektronenstrahl der die Spannung U durchlaufen hat und in Richtung gerichtet ist hat den relativistischen Impuls

p= 2m 0 E 1E 2E 0 mit E 0 =m 0 c² (3.1) ( ⁄ ) und die Wellenlänge h h

. (3.2) λ = =

p 2 m 0 E 1E 2E 0 ( ⁄ ) Wobei die de Broglie-Wellenlänge der Elektronen ist. Die Richtung des Wellenvektors λ k ist durch die Richtung des Elektronenstrahls vorgegeben. [Reimer2]

3.3.2 Anregungsfehler s Ein Elektronenstrahl mit Wellenvektor k fällt auf eine Probe und wird dabei an den Atomen (genauer: an den Elektronenwolken) gestreut. Geschieht dies elastisch so entsteht eine Wolke von Elektronen mit unterschiedlichen Wellenvektoren k' wobei der Betrag von k' gleich dem Betrag von k ist. Die Wellenvektoren bilden also einen Kugelab- schnitt im k-Raum. Dies wird repräsentiert durch die sogenannte Ewaldkugel. Schneidet die

Kapitel 3 Grundlagen der verwendeten Geräte Seite 17

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(3.3) s g k k'

=

[Carter] Abbildung 3.3 : Ewaldkugel und verschie- Ausder nebenstehenden Abbildung 3.3 wird deutlich

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Details

Titel
Kristallbaufehler und Metall-Halbleiter Grenzflächen von (Bi,Sb)2(te,Se)3-Materialien für die Peltierkühlung
Hochschule
Eberhard-Karls-Universität Tübingen
Note
1.7
Autor
Jahr
2001
Seiten
128
Katalognummer
V185720
ISBN (eBook)
9783656982111
ISBN (Buch)
9783867465977
Dateigröße
2909 KB
Sprache
Deutsch
Schlagworte
kristallbaufehler, metall-halbleiter, grenzflächen, peltierkühlung
Arbeit zitieren
Dirk Maier (Autor:in), 2001, Kristallbaufehler und Metall-Halbleiter Grenzflächen von (Bi,Sb)2(te,Se)3-Materialien für die Peltierkühlung, München, GRIN Verlag, https://www.grin.com/document/185720

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